En utilisant la spectroscopie cohérente non linéaire, nous identifions les biexcitons de Frenkel liés dans un semi-conducteur polymère modèle et découvrons, de manière inattendue, que les excitons avec une dispersion vibronique inter-chaîne révèlent des corrélations de biexcitons intra-chaîne et vice-versa. En outre, nous établissons un lien entre l'énergie de liaison des biexcitons et des paramètres moléculaires quantifiés par la chimie quantique, notamment l'ampleur et le signe de l'interaction exciton-exciton et les énergies de saut intersites. Ce travail montre comment la spectroscopie multidimensionnelle peut être utilisée pour obtenir des informations sur la physique des nombreux corps malgré la complexité du matériau qui les héberge. Cela a nécessité un traitement théorique minutieux des dynamiques cohérentes afin de les distinguer des artefacts incohérents, que nous fournissons dans les informations complémentaires.
