Les polaritons sont des quasi-particules hybrides lumière-matière qui se condensent en un fluide quantique à des densités suffisamment élevées. Bien que les pérovskites hybrides bidimensionnelles plomb-halide semblent constituer la plateforme matérielle idéale pour observer la condensation des polaritons, les rapports sur la fluidique quantique dans ces systèmes restent rares. Ici, en utilisant la spectroscopie non-linéaire cohérente, nous fournissons des informations sur les mécanismes à l'origine de cette réticence à la condensation. Ces informations donnent des indications pour la conception de systèmes photoniques permettant d'obtenir régulièrement la condensation de polaritons en utilisant ces matériaux prometteurs.

En utilisant la spectroscopie cohérente non linéaire, nous identifions les biexcitons de Frenkel liés dans un semi-conducteur polymère modèle et découvrons, de manière inattendue, que les excitons avec une dispersion vibronique inter-chaîne révèlent des corrélations de biexcitons intra-chaîne et vice-versa. En outre, nous établissons un lien entre l'énergie de liaison des biexcitons et des paramètres moléculaires quantifiés par la chimie quantique, notamment l'ampleur et le signe de l'interaction exciton-exciton et les énergies de saut intersites. Ce travail montre comment la spectroscopie multidimensionnelle peut être utilisée pour obtenir des informations sur la physique des nombreux corps malgré la complexité du matériau qui les héberge. Cela a nécessité un traitement théorique minutieux des dynamiques cohérentes afin de les distinguer des artefacts incohérents, que nous fournissons dans les informations complémentaires.

Le déphasage quantique est un phénomène universel dans lequel le système quantique perd sa cohérence au fil du temps en raison des interactions avec le milieu environnant. Dans cet article, nous avons introduit un modèle de diffusion stochastique pour rendre compte de l'effet de déphasage sur les formes des spectres par l'interaction avec des excitations non corrélées en tant qu'environnement coévolutif et non stationnaire. Cette approche stochastique non stationnaire est généralement applicable en dehors de la spectroscopie dans des domaines tels que les technologies quantiques.

Nous approfondissons la riche physique des nombreux corps au cœur des excitons, photoexcitations primaires, dans les pérovskites bidimensionnelles à base d'halogénure de plomb. Leur nature polaire, déjà un produit des interactions exciton-phonon, est révélée comme ayant également une influence sur leurs interactions mutuelles. En utilisant la spectroscopie cohérente non linéaire, nous révélons que le nuage polaronique entourant les excitons les protège de la diffusion inélastique, rendant cette interaction mille fois plus faible que dans d'autres semi-conducteurs bidimensionnels non poloniques. Cette observation constitue un nouvel aperçu important de la physique des nombreux corps des polarons, pour laquelle les simulations restent rares.

Nous pensons que ces résultats sont la première preuve directe de la nature polaronique des excitons dans les HOIP 2D : chaque ligne de leur structure fine excitonique correspond à un polaron-exciton distinct. Ce paradigme à N corps est essentiel pour comprendre les propriétés des photoexcitations primaires dans ces matériaux et a motivé de nombreux efforts théoriques en physique des excitons-polarons.